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有機無機鈣鈦礦：離子運動還是鐵電壓電？

有機無機鈣鈦礦：離子運動還是鐵電壓電？

畫 心

世事紛繁道短長

心思幕幕九機張

畫得鐵性桑疇景

不信行人不斷腸

0. 導言

偏還是直？這真的是一個問題！這里的“偏”、“直”，物理上表達了晶體空間對稱性的破缺、極性的有無。在強有力的結構分析技術也感到英雄遲暮而難以分辨那些極性的真偽時，掃描探針閃亮登場。鈣鈦礦太陽能電池，到底有沒有極性？面對起初貌似矛盾的數據，苦思不得其解。山窮水盡之際，突然有靈光一現，并在隨后一系列分析中得到證實。這一過程的幸福感不言而喻。

---- 動態應變跨界解析鈣鈦礦光伏結構神秘面紗

1. 引子

鈣鈦礦結構不愧是功能材料的十項選手，在鐵電壓電、高溫超導、巨磁阻以及固態離子導體中都有亮麗表現。近十年，鈣鈦礦結構耀眼的明星，無疑是以CH₃NH₃PbI₃ 為代表的有機無機雜化鈣鈦礦。她在光伏轉換方面的應用潛力。自2009 年日本人Miyasaka 研究組報道以來，鈣鈦礦太陽能電池的轉換效率，在短短十年不到的時間從約3 % 大幅度增長至22 % 以上，刺激了范圍內激烈競爭。近，中科院半導體所游經碧研究組，更是將其認證效率超越23 %，創造世界紀錄。

如圖1 所示，這樣一個增長速度，其它光伏技術經過幾十年卓絕努力才達到。如此反差，以至于常常有too good to be true 之疑問。要澄清那些疑惑，很自然有一個問題：有機無機雜化鈣鈦礦到底有何過人之處？！

2. 結構與相變

這一問題，學界已做大量研究，揭示其優異光電性能背后的物理根源。例如，黃勁松研究組的Science 論文報道了超長的光生載流子擴散距離與壽命，這是輸運機理。材料結構-性能關系則是回答這一問題更基本、關鍵的基礎。然而，對有機無機雜化鈣鈦礦的晶體對稱性和結構，至今仍然存在廣泛爭議。目前普遍接受的是CH₃NH₃PbI₃ 在高溫下是立方結構 (圖2左)、在室溫下是四方結構。四方結構的空間群又有兩種可能性：一種是 I4/mcm 結構(圖2中)，屬中心對稱的非極性結構；另一種是 I4cm 結構 (圖2右)，屬非中心對稱的極性結構。

遺憾的是，這兩種晶格結構差別細微，非常難以分辨。過去幾年，各路學者采取各種手段，包括X 光衍射 (XRD)、中子衍射、光學二次諧波激發(SHG)、宏觀電滯回線測試和熱釋電測試、微觀壓電原子力顯微鏡 (PFM)、透射電鏡 (TEM)、乃至密度泛函理論 (DFT) 性原理計算和分子動力學模擬(MD) 等，對此進行解析，發表了大量論文。不過，目前尚無確定結果，眾說紛紜。有些研究認為體系歸屬極性結構，有些工作則認為結構是非極性的。這些爭議給有機無機雜化鈣鈦礦結構蒙上更加神秘的面紗。